Elektrokatalytická redukce dusíku deriváty fullerenu C60 ve vodném prostředí

Abstract

Disertační práce je věnována stanovení reakčního mechanismu elektrokatalytické konverze plynného dusíku na amoniak (fixace dusíku) pomocí ve vodě rozpustného komplexu fullerenu a gama-cyklodextrinu [C60-(gamaCD)2] za mírných podmínek atmosferického tlaku a teploty 60 oC. K detekci amoniaku jsou použity metody fotoakustické a UV-Vis spektroskopie. V další části je pozornost věnována přípravě stabilní vodné disperze fullerenu a dalším ve vodě rozpustným derivátům fullerenu. Fázově citlivou AC polarografií a voltametrií za stacionárních podmínek jsou stanoveny formální redoxní potenciály fullerenu, methanofullerenu, komplexu fulleren-gama-cyklodextrin a methanofullerenových konjugátů s ß-cyklodextriny. Porovnáním formálních redoxních potenciálů těchto sloučenin a nekomplexovaného fullerenu lze určit komplexační (asociační) konstanty. Změna formálního redoxního potenciálu prvního redoxního kroku k negativním hodnotám potvrzuje, že existuje komplexace v methanofullerenových konjugátech s ß-cyklodextriny a zahrnuje inter-molekulární interakci host-hostitel monomerních molekul. K charakterizaci roztoků jsou použity metody: cyklická voltametrie, fázově citlivá AC polarografie, DC polarografie, elektrolýza, UV-Vis spektroskopie, Ramanova spektroskopie, ATR-FTIR spektroskopie, ESCA, MALDI MS, TOF SIMS, STM a AFM.