Elektrokatalytická redukce dusíku deriváty fullerenu C60 ve vodném prostředí

Bulíčková, Jana

Publikace:
Elektrokatalytická redukce dusíku deriváty fullerenu C60 ve vodném prostředí

Disertační práceOmezený přístup

dc.contributor.advisor	Vytřas, Karel
dc.contributor.advisor	Pospíšil, Lubomír
dc.contributor.author	Bulíčková, Jana
dc.contributor.referee	Mikysek, Tomáš
dc.contributor.referee	Zima, Jiří
dc.date.accepted	2010
dc.date.accessioned	2011-01-02T09:45:28Z
dc.date.available	2011-01-02T09:45:28Z
dc.date.issued	2010
dc.description.abstract	Disertační práce je věnována stanovení reakčního mechanismu elektrokatalytické konverze plynného dusíku na amoniak (fixace dusíku) pomocí ve vodě rozpustného komplexu fullerenu a gama-cyklodextrinu [C60-(gamaCD)2] za mírných podmínek atmosferického tlaku a teploty 60 oC. K detekci amoniaku jsou použity metody fotoakustické a UV-Vis spektroskopie. V další části je pozornost věnována přípravě stabilní vodné disperze fullerenu a dalším ve vodě rozpustným derivátům fullerenu. Fázově citlivou AC polarografií a voltametrií za stacionárních podmínek jsou stanoveny formální redoxní potenciály fullerenu, methanofullerenu, komplexu fulleren-gama-cyklodextrin a methanofullerenových konjugátů s ß-cyklodextriny. Porovnáním formálních redoxních potenciálů těchto sloučenin a nekomplexovaného fullerenu lze určit komplexační (asociační) konstanty. Změna formálního redoxního potenciálu prvního redoxního kroku k negativním hodnotám potvrzuje, že existuje komplexace v methanofullerenových konjugátech s ß-cyklodextriny a zahrnuje inter-molekulární interakci host-hostitel monomerních molekul. K charakterizaci roztoků jsou použity metody: cyklická voltametrie, fázově citlivá AC polarografie, DC polarografie, elektrolýza, UV-Vis spektroskopie, Ramanova spektroskopie, ATR-FTIR spektroskopie, ESCA, MALDI MS, TOF SIMS, STM a AFM.	cze
dc.description.abstract-translated	This thesis attended to determination of reaction mechanism of electrocatalytic conversion of dinitrogen to ammonia (nitrogen fixation) by water soluble complex of fullerene and gama-cyklodextrin [C60-(gamaCD)2] at mild conditions (atmospheric pressure, 60 oC). Electrogenerated ammonia was detected by photoacoustic and UV-Vis spectroscopy. The second part was focused on the preparation of stable aqueous dispersion of fullerene (C60) and other fullerene derivatives soluble in water. Formal redox potentials of fullerene, methanofullerene, fullerene-gama-cyklodextrine complex and methanofullerene conjugates with beta-cyclodextrines were estimated by phase sensitive AC voltammetry and voltammetry of steady state current-voltage. Observed difference of formal redox potencials of the free fullerene forms and their cyclodextrin-containing compounds were used to determine the binding enhancement. A shift of the formal redox potencial of the first redox step towards the negative values confirmed that the complexation in methanofullerene conjugates with beta-cyclodextrines indeed exist and it involves an inter-molecular host-guest interaction of monomeric molecules. Methods cyclic voltammetry, phase sensitive AC polarography, DC polarography, electrolysis, UV-Vis, Raman and ATR-FTIR spectroscopy, ESCA, MALDI MS, TOF SIMS, STM and AFM technics have been used to the characterization of solutions.	eng
dc.description.defence	Předseda komise seznámil přítomné se základními informacemi o životopisných datech disertantky, zaměření práce a o zajištění vedení jejího doktorského studia. Seznámil též přítomné se seznamem publikací a výstupů předmětného studia. Disertantka poté podala krátký výklad ke zmíněné tématice. Vedoucí (školitel), školitel specialista i školící pracoviště vyjádřili uznání průběhu celého doktorandského studia, při připomenutí náročnosti řešení dané tématiky. Následně seznámili oponenti komisi se svými kladnými hodnoceními, kladli disertantce otázky a diskutovali s ní o zmíněné problematice, dalších možnostech studia ap. Disertantka zodpověděla položené otázky ke spokojenosti oponentů i komise. K posuzované práci nepřišly žádné připomínky zvenku. Další otázky položené v rámci diskuse s přítomnými se týkaly zejména možností dalších úprav či řešení experimentálního uspořádání, možností využití jiných substrátů, měření s využitím mikroelektrod, využití optoakustiky apod. Komise v neveřejné části obhajoby konstatovala velmi úspěšné splnění všech podmínek doktorandského studia včetně obhajoby disertační práce. Komise jednomyslně doporučila udělit disertantce vědeckou hodnost Ph.D.	cze
dc.description.department	Katedra analytické chemie	cze
dc.description.grade	Dokončená práce s úspěšnou obhajobou	cze
dc.format	95 s.+ teze	cze
dc.format.extent	7645049 bytes
dc.format.mimetype	application/pdf
dc.identifier	Univerzitní knihovna (sklad)	cze
dc.identifier.signature	D23334
dc.identifier.uri	https://hdl.handle.net/10195/38075
dc.language.iso	cze
dc.publisher	Univerzita Pardubice	cze
dc.rights	Práce není přístupná	cze
dc.subject	fulleren-cyklodextrin komplex	cze
dc.subject	fixace dusíku	cze
dc.subject	amoniak	cze
dc.subject	redox potenciál	cze
dc.subject	elektrochemie	cze
dc.subject	spektroskopie	cze
dc.subject	interakce host-hostitel	cze
dc.subject	fullerene-cyclodextrine complex	eng
dc.subject	nitrogen fixation	eng
dc.subject	ammonia	eng
dc.subject	redox potential	eng
dc.subject	electrochemistry	eng
dc.subject	spectroscopy	eng
dc.subject	host-guest interaction	eng
dc.thesis.degree-discipline	Analytická chemie	cze
dc.thesis.degree-grantor	Univerzita Pardubice. Fakulta chemicko-technologická	cze
dc.thesis.degree-name	Ph.D.
dc.thesis.degree-program	Analytická chemie	cze
dc.title	Elektrokatalytická redukce dusíku deriváty fullerenu C60 ve vodném prostředí	cze
dc.title.alternative	Electrocatalytical reduction of dinitrogen by fullerene´s C60 derivatives in aqueous medium	eng
dc.type	disertační práce	cze
dspace.entity.type	Publication