Využití směsných oxidů pro transesterifikaci a aldolovou kondenzaci

Abstract

Disertační práce je zaměřena na studium vybraných druhů směsných oxidů připravených kalcinací z hydrotalcitů, které obsahovaly kationty (Mg, Zn, Ca, Al a Fe) v různých kombinacích. Byly studovány především strukturní, texturní a acido-bazické vlastnosti jednotlivých směsných oxidů, které byly porovnány s jejich katalytickou aktivitou v aldolové kondenzaci furfuralu s acetonem a transesterifikaci řepkového oleje s methanolem. Pro studium vlastností bylo využito mnoho charakterizačních technik jako rentgenová difrakční a flurescenční analýza, termogravimetrie a N2-fyzikální adsorpce. Jako první byly studovány Ca-Al směsné oxidy, které byly připraveny kalcinací hydrocalumitu v atmosféře vzduchu a dusíku. Aktivita katalyzátoru byla testována v transesterifikaci a stabilita vkládáním katalyzátoru do jednotlivých komponent reakční směsi. Ca-Al směsný oxid obsahoval ve své struktuře dvě fáze: mayenit a oxid vápenatý. Bylo zjištěno, že mayenit je stabilní při reakci, ale dochází k úniku CaO. Dále jsem se zabýval Mg-Al směsných oxidů a Mg-Fe rehydratovaných směsných oxidů u kterých byl studován především vliv molárního poměru Mg/M3+ na aktivitu v aldolové kondenzaci. Získaná aktivita byla porovnána s acido-bazickými a strukturními vlastnostmi připravených materiálů. U Mg-Fe hydrotalcitů studován také vliv prekurzoru (Cl-, NO3-) na jejich strukturní vlastnosti. Bylo zjištěno, že rehydratované směsné oxidy s molárním poměrem Mg/Fe 3:1 až 5:1 dosáhly 100 % furfuralu po 40 minutách reakce. U Zn-Al směsných oxidů byla pozornost zaměřena především metody přípravy a studium podmínek aldolové kondenzace. Příslušné hydrotalcity byly připraveny srážením roztokem (i) NaOH, (ii) Na2CO3 a (iii) metodou rozkladu močoviny. Navíc byl metodou rozkladem močoviny připraven i Zn-Mg-Al směsný oxid. Vlastnosti vzniklých směsných oxidů byly porovnány s katalytickou aktivitou v aldolové kondenzaci. Dále byl studován vliv množství katalyzátoru a molární poměr aceton/furfural na aktivitu Zn-Al směsného oxidu.